硅酸盐熔体和铁熔体间同位素平衡分馏的第一性原理计算

摘要：

1947年,Bigeleisen和Mayer以及Urey分别提出了利用分子的振动性质来计算物质之间同位素平衡分馏系数的方法,被称为Bigeleisen-Mayer公式或者Urey模型.Bigeleisen-Mayer公式(Urey模型)是稳定同位素地球化学的理论基石.基于以上研究现状，我们试图寻找一种适合计算硅酸盐熔体和铁熔体间同位素平衡分馏的方法。为了解决用晶体替代熔体作为直接研究对象所带来的弊端，选择采用第一性原理分子动力学方法模拟熔体在达到热力学平衡和化学平衡后的微观结构。使用合适的时间间隔在平衡原子坐标轨迹上平均截取成百上千个瞬时结构，并进行几何结构的弛豫。利用Bigeleisen-Mayer公式(Urey模型)和晶格动力学方法计算每个瞬时结构的同位素平衡分馏系数并取其平均值。通过对此方法的测试，我们发现在不含水的硅酸盐熔体与铁熔体间碳同位素的平衡分馏系数受到硅酸盐熔体氧化还原条件的强烈控制;压力对熔体间碳同位素平衡分馏的影响与晶体情况存在明显差异。

关键词： 硅酸盐熔体 铁熔体 同位素 平衡分馏 第一性原理

作者: 杨宇红 刘耘

作者单位: 中国科学院地 地球化学研究所,矿床地球化学国家重点实验室,贵阳550081

会议类型: 国内会议

会议名称: 中国矿物岩石地球化学学会第九次全国会员代表大会暨第16届学术年会

会议地点: 西安

会议语种:中文

页码: 489-489

在线出版日期: 2017-04-18（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）