疏水催化剂及氢-水液相催化交换性能研究
以炭黑为载体,乙二醇为分散剂,甲醛为还原剂进行浸渍-液相原位还原法合成Pt/C.采用聚四氟乙烯(PTFE)乳液对Pt/C进行疏水处理,获得了以不锈钢纤维毡为支撑的0.8wt％ Pt/C/PTFE疏水催化剂.PMMA造孔剂对疏水催化剂进行造孔研究.基于氘元素的物料平衡和装填柱内的交换反应平衡关系,开展了交换流程的设计和数值模拟.结果表明,乙二醇和水(2∶1,体积比)为溶剂,Pt负载量低于20％的条件下,制备的铂纳米粒子平均粒径可以控制在2.4nm以下,且粒径分布窄,其零价态约为60％.晶粒生长易显露面为Pt(111);在PTFE成形处理温度(365℃)附近,PMMA发生分解(＞85wt％)并释放大量气体,适合用于疏水催化剂的造孔.造孔前后的疏水催化剂透气率由11.39×102L·min-1·m-2提高到22.44×102L·min-1·m-2,比表面积由28.5m2·g-1增加到63.2m2·g-1.氢-水催化交换的柱效率提高20％～25％.效率提高主要归因于氢气和汽态水分子的反应物和交换产物在疏水催化剂内部能快速进出活性位点,加快了扩散迁移,减少了内扩散效应;当交换柱出口水中氘浓度改变时,其催化层有效高度将呈非线性规律变化;在气液比1、交换温度20～75℃条件下,在层装的交换柱内进行H2-HDO催化交换实验.在气液比1.53、交换温度70℃的条件下,交换催化层的理论塔板高度(HETP=34.2cm)要稍优于国外报道的值.随交换温度升高实验值的变化趋势与数值模拟结果一致,但计算值要稍高于实验值.数值模拟结果还表明,氢-水液相催化交换存在一个优化的交换温度,且随气液比改变而发生变化.交换性能随理论塔板数增多呈非线性增加.66.5～665Pa/级的压力降对交换性能没有显著影响.
疏水催化剂 制备工艺 含氚废水 液相催化交换
叶林森 罗德礼
中国工程物理研究院材料研究所,四川绵阳621700
国内会议
北京
中文
42-54
2015-05-01（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）