自组装分子聚集体中能量和电荷转移过程的理论研究
本项目通过理论和计算机模拟相结合的方法研究自组装分子聚集体中的能量和电荷传递过程.项目实施以来在如下方面取得进展，在理论与计算方法的发展方面,揭示了级联量子主方程方法中辅助密度矩阵的物理意义并推导了用它们计算系统-环境关联的相关公式;发展了简便有效的随机算法,以及可以处理任意谱密度下量子动力学的方法.在分子聚集体光谱和能量转移方面，利用量子级联主方程方法，实现了FMO色素一蛋白复合体二维电子光谱的非微扰计算，揭示了相干能量转移与二维光谱非对角峰随时间振荡的关系。还开展了利用量子化学和分子动力学模拟紫细菌光合作用反应中心电子-振动耦合的研究工作，揭示了QY激发态与分子内振动模式和分子间运动的耦合。在分子聚集体激发态平衡态性质和发射光谱研究中，有效地解决了在非微扰的条件下进行平衡态和动力学同时计算的问题，并计算了紫细菌中的捕光体系B850带发射光谱。在电荷转移研究方面，探索了利用采用虚时路径积分方法计算非微扰条件下的分子间电荷转移速率，以及利用随机刘维尔方程计算有机分子聚集体电荷和激子迁移率的方法，并开展了杂原子的引入对四硫富瓦烯类化合物导电性能的影响的研究。
分子聚集体 自组装结构 能量转移 电荷转移
史强 朱莉莉 白书明 谢伟伟 宋林泽
中国科学院化学研究所分子动态与稳态结果国家重点实验室 北京市海淀区中关村北一街2号, 100190
国内会议
国家自然科学基金委员会“可控自组装体系及其功能化”重大研究计划年度交流暨研讨会
南京
中文
51-51
2014-02-20（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）