新型逆水煤气变换催化剂的设计及反应性能
二氧化碳由于热力学稳定性和动力学惰性,使其难以高效活化.为了解决传统逆变换催化剂活化CO2能力不足、抗还原性和稳定性较差的问题,本文提出利用晶格氧空位作为高效的活化位,通过共沉淀法制备了掺杂型BaZr1-xMxO3-δ钙钛矿催化剂并用于逆水煤气变换反应(RWGS),考察了反应压力、入口温度、氢碳比、气体空速等对反应性能的影响.结合物化表征和性能评价,结果表明:共沉淀法制备的催化剂具有均一的钙钛矿相结构,通过金属离子掺杂BaZrO3-δ催化剂,产生大量晶格氧空位显著提高了CO2转化率,尤其以A、B离子掺杂性能最好.采用水热处理可消除未形成活性相结构的游离杂相,从而提高CO选择性至99.4％.工艺条件试验结果表明适宜的RWGS反应条件为～600℃,常压～0.3Mpa,氢碳比2～3,空速8000～12000h-1.在上述条件下,BaZr1-xAxO3-δ催化剂的CO2转化率＞47％,CO选择性＞99％,1000h稳定性良好,具有良好的工业应用前景.
钙钛矿催化剂 共沉淀法 逆水煤变换反应 催化活性 晶格氧空位 二氧化碳 转化率
余强 刘革 刘仲能
中国石化上海石油化工研究院,上海 201208
国内会议
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2015-10-16（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）