基于核径迹膜的阵列型一维金属有机框架材料的制备及其对铀的吸附分离研究
铀的吸附分离是从自然界提取铀元素以及缓解铀污染问题的重要途径.核径迹膜(TMs)是一种具有特殊结构的直孔超滤膜,其具有大小均匀的圆柱状孔道结构,在吸附分离领域具有广阔的应用前景.金属有机框架材料(MOFs)是一种由有机配体和金属离子通过自组装形成的具有重复网络结构的多孔材料,其具有高的比表面积和丰富的活性基团,在铀的吸附分离方面具有一定的潜力.单纯的MOFs是微米级的晶体,过小的尺寸限制了其直接应用,通常需要负载在宏观材料上.现有的方法通常涉及高温及有机溶剂等严苛的条件,不仅过程复杂,也无法实现在多数聚合物材料上的负载.研究表明,核径迹膜孔道表面多巴胺聚集体涂层的存在会对MOFs的生长形貌产生决定性的影响。对于HKUST-1,其配体1,3,5-苯三甲酸与基体膜之间无化学反应,多巴胺涂层中的酚羟基与铜离子存在弱配位作用,为晶体提供成核位点,促使HKUST-1形成细小晶粒分散附着在孔壁表面;而以ZIF-67为例,ZIF系列的有机配体咪唑衍生物在一定程度上能够促进基体膜的降解,能够活化有机配体并导致其优先沿孔壁扩散,同时多巴胺涂层上的氨基与钴离子配位,为MOFs的生长提供均匀的成核位点,所形成的ZIF-67具有均匀的空心管状形貌,该结构适合应用于吸附过滤过程。制得的阵列型一维ZIF-67复合膜对铀具有显著的吸附作用,且其吸附能力与ZIF-67的负载量具有非常强的相关性,但负载量过大膜的通量会显著降低。复合膜在pH=3至6的环境下对铀均有较强的吸附能力,在pH=4时具有最大的吸附容量,单次过滤对铀的去除率能够达到70%以上,同时也具有较好的吸附选择性。
金属有机框架材料 核径迹膜 制备工艺 铀金属 吸附性能
郁博轩 叶刚 陈靖
清华大学核能与新能源技术研究院,北京100084
国内会议
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2017-05-20(万方平台首次上网日期,不代表论文的发表时间)