纳米金刚石支撑的石墨烯纳滤膜在高酸度条件下的核素筛分能力研究
传统的核素分离方法,如液液萃取法、固相吸附法等都是基于欲分离核素离子与其他离子之间的化学性质差别实现核素离子的选择性分离.因此,当应用于酸度高、辐射强度大、温度高、核素种类复杂等问题的乏燃料后处理环境时,现有的分离方法往往无法同时兼顾材料的稳定性和高的分离效率.新型的膜分离技术在放射性核素分离领域的应用有望改变传统的以萃取、吸附为主的设计思路,为在苛刻环境下放射性核素的高效分离和回收提供简便、灵活的新途径. 本文选用具有高机械强度、高稳定性的氧化石墨烯为膜基质材料，以纳米金刚石为插层材料，通过真空辅助成膜的方法制备了纳米金刚石支撑的石墨烯纳滤膜（NPG纳滤膜）。通过系统的分析表征发现，与单纯的由氧化石墨烯制备的纳滤膜（GO纳滤膜）相比，NPG纳滤膜中氧化石墨烯的片层间距、比表面积、孔隙率、热稳定性和亲水性能均明显增高。在4M的硝酸溶液中对混合多离子(Na+，K+，CO2+，Ni2+，Zn2+，La3+，Nd3+，Eu3+，UO22+，Th4+)体系进行的离子筛分实验表明，NPG纳滤膜能够严格按照阳离子所带电荷大小对阳离子进行组分离，即可实现高效的电荷区别型核素筛分。不仅如此，得益于纳米金刚石的支撑效应，离子的平均过滤速率也得到了极大的提高，最高提高了118.0％（对于三价镧系核素离子），最低也提高了63.5%（对于二价过渡金属离子）。 对酸度、纳米金刚石掺杂比例、离子浓度等条件进行的实验表明，NPG纳滤膜对这些条件的变化均具有很好的适应能力。根据实验结果并结合相关表征数据，本研究进一步提出了NPG纳滤膜电荷区别型核素筛分过程的可能机理：其筛分作用可能是通过核素离子与氧化石墨烯片层上富电的含氧基团之间大小不等的电荷作用得以实现的，当核素离子通过氧化石墨烯片层构成的层间间隙通道时，这种电荷作用使得阳离子在含氧基团间不断发生吸附-解吸过程，最终呈现出明显的基于电荷差异实现的离子筛分效果。这一过程中，纳米金刚石的插层、支撑作用则有效地增大了氧化石墨烯片层间的间隙，减弱了石墨烯片层间空间位阻对离子过滤的阻滞效应，使得NPG纳滤膜上含氧基团与阳离子之间的电荷作用力的差异成为了过滤行为差异的决定性因素，从而达到依核素离子所带电荷对其进行组分离的目的。
纳米金刚石 石墨烯纳滤膜 制备工艺 核素 筛分能力
文瑞 王磊 李波 李阳 郭兴华 张美成 李星 马利建 李首建
四川大学化学学院
国内会议
南京
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128-129
2017-05-20（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）