DFT计算指导设计F、N共掺杂碳材料及其在氧气还原反应中的性能研究
在能源的紧缺和环境的污染日趋严重的今天,发展新能源转换技术也变得非常紧迫和重要.在燃料电池、金属-空气电池等能源转换技术中,氧气的还原/析出速率太慢,已经成为该类技术发展的瓶颈.设计并制备新型的材料提高氧气的还原/析出性能,具有重要的意义.密度泛函(DFT)计算研究表明氟(F)和氮(N)原子共同掺入碳材料,能降低了O2在碳材料上的吸附能,并使按照Yeager模型进行吸附,更有利于O2的吸附.用含F前驱体聚四氟乙烯和含氮前驱体三聚氰胺,在950℃下高温固相聚合掺杂,得到超薄多孔结构的杂原子F和N共掺杂碳催化剂C-Mela-PTFE.该材料含有大量的介孔和大孔,其孔主要主要由类石墨烯薄片纳米材料组成.该结构有利于氧气和氧还原相关粒子的扩散.在0.1M的KOH溶液下,该材料表现出优异的氧还原反应(ORR)催化活性.其峰电流是N掺杂或F掺杂催化剂的2倍,其峰电压也提高大约150 mV.这主要可以归功于:(1)该材料的超薄多孔结构有利于氧气和相关粒子的扩散;(2)F和N的共掺杂改变了碳表面电子的结构,使氧气按照Yeager模型进行吸附,同时降低了02的吸附的能垒,大幅加强O2的吸附能力.
碳材料 制备工艺 氟原子 氮原子 氧气还原反应 催化活性 密度泛函
彭洪亮 孙立贤
桂林电子科技大学材料科学与工程学院,桂林541004
国内会议
桂林
中文
415-415
2015-11-03（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）