非钒系列脱硝催化材料制备及NH3-SCR催化机理研究
氮氧化合物(NOx)通常包括NO、NO2和N2O等,主要来自于车辆废气、火力发电站烟道气和其他工业的矿物燃料燃烧以及硝酸、氮肥、炸药的工业生产过程.NOx可刺激肺部导致人类呼吸系统疾病,还可导致臭氧层破坏和温室效应,与SO2一起会导致酸雨造成耕地退化和建筑物受损等.选择性催化还原方法(SCR)是目前控制NOx排放最有效的办法.由于环保法规限制,传统V2O5-WO3-TiO2催化剂由于钒溢出带来二次污染,目前世界各国都在开发非钒系列脱硝催化材料用于氮氧化物排放控制. 本文通过共沉淀法合成WOx-ZrO2固溶体作为载体材料,采用等体积浸渍法在载体上负载组分CuO;以NH3-SCR活性测试、NH3的程序升温氧化、紫外可见光漫反射光谱、H2程序升温还原和NO/NH3原位吸附与脱附测试等手段研究了催化剂组分、结构与性能的构效关系,建立了NH33-SCR反应机理模型.所制备的CuOx/WOx-ZrO2催化剂具有较好的催化活性:在温度窗口200～310℃内取得了超过80％的NO转化效率和超过90％的N.选择性.NH3-SCR反应机理研究表明:CuOx为主要的NO吸附位,WOx为主要的NH3吸附位.”NH3-NO2机理”为低温(＜200℃)NH3+NO+O2反应的主要途径,即NO吸附于Cu位并被氧化为NO2,然后与吸附于W位的NH3反应生成N2和H2O;”NH2-NO2/NO机理”为高温(＞250℃)NH3+NO+O2反应的主要途径,即NH3在W位上被活化为NH2,然后与吸附于Cu位的NO2/NO反应生成N2和H2O.NH3在W位上吸附进而活化为NH2是该温度条件下NH3-SCR反应的控速步骤.提高催化剂的低温NO氧化活性和抑制催化剂的高温NH3氧化活性是拓宽催化剂温度窗口的关键.
脱硝催化材料 制备工艺 氨元素 选择催化还原法 催化活性 氮氧化物 吸附性能
翁端 司知蠢 冉锐 吴晓东
清华大学材料科学与工程系
国内会议
徐州
中文
904-918
2012-10-06（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）