甲醇水蒸气重整中甲醛氧化机理密度泛函理论研究
本文基于密度泛函理论(DFT)并结合周期性平板模型,对Cu(111)面上甲醇水蒸气重整过程中甲醛氧化机理进行了理论模拟.从吸附构型、吸附能及Millikan电荷布居三个方面探讨了各中间体自由基及小分子在Cu(111)面的吸附情况,并对各基元步骤进行了过度态搜索,计算得到了各步反应的反应能垒等热力学数据.最终,综合各反应步骤获得了甲醇水蒸气重整过程中甲醛氧化所遵循的反应路径.研究表明,各物种主要通过氧原子吸附在Cu(111)面的top位点和fcc位点,并且自由基可发生显著的吸附,铜催化剂作用下的甲氧基脱氢步骤是整个反应的决速步骤.值得注意的是,甲酸除了通过甲醛氧化或羟基化生成之外,也可通过甲酰基与羟基的结合产生.
制氢工程 甲醇 水蒸气 重整反应 甲醛氧化机理 密度泛函理论
路鹏飞 陈永平
扬州大学水利与能源动力工程学院,江苏扬州225127
国内会议
江苏南通
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2014-11-01（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）