聚苯胺包覆Pt/C催化剂的电子结构与催化活性的密度泛函研究
针对聚苯胺(PANI)包覆Pt/C催化剂以后,形成的Pt/C@PANI核壳结构催化剂稳定性和催化氧还原活性显著提高的现象,采用密度泛函方法从理论角度研究了其稳定性和催化活性提高的原因.结果发现,随着PANI将电子转移给载体C,自身空穴增加,PANI部分氧化,导电性增强;PANI在Pt/C表面主要通过共轭苯环的形式(3C、N2C-I)相互作用且伴随着电子转移;PANI的存在使Pt/C@PANI体系的HOMO能级升高,减小了与氧气分子LUMO能级的差异,有利于电子从催化剂HOMO转移到氧分子的LUMO轨道,使得氧容易得到电子;PANI吸附后,Pt原子d带中心显著降低,利于中间物种的脱附,催化活性更高;分态密度表明,PANI使Pt、C均向低能级方向移动,使Pt/C体系更稳定.
燃料电池 催化剂 金属铂 载体碳 聚苯胺 电子结构 催化活性 密度泛函理论
李莉 薛云 夏美荣 陈四国 魏子栋
输配电装备及系统安全与新技术国家重点实验室;重庆大学化学化工学院,重庆400044
国内会议
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204-209
2014-10-26（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）