Mn-Na2WO4/SiO2催化剂表面”WO4”中心上甲烷活化的DFT研究

摘要：

甲烷的C-H键活化断裂主要发生在Mn-Na2WO4/SiO2催化剂表面上的”WO4”活性中心.使用3种饱和簇模型”WO4” (SiO3H3)1-3模拟”WO4”活性中心,反应路径计算结果表明,单桥模型”WO4” SiO3H3上容易发生甲烷活化,双桥模型”WO4”(SiO3H3)2、三桥模型”WO4” (SiO3H3)3上甲烷活化困难;前线分子轨道分析表明,单桥模型”WO4” SiO3H3的O1原子性质类似氧自由基,非常活泼,易使甲烷的C-H键活化断裂,而双桥模型”WO4”(SiO3H3)2、三桥模型”WO4”(SiO3H3)3上没有类似氧自由基的活性氧,甲烷发生C-H键活化断裂相对困难的多.

关键词： 催化剂 制备工艺 表面活化中心 甲烷活化干预 离散傅里叶变换

作者: 薛伟 冯华升 武洁花 张明森

作者单位: 中国石化北京化工研究院,北京 100013

会议类型: 国内会议

会议名称: 中国化工学会2014年石油化工学术年会

会议地点: 南京

会议语种:中文

页码: 55-59

在线出版日期: 2014-09-17（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）