煤制乙二醇:一种超低负载量、高性能Pd纳米催化剂应用于CO气相氧化偶联制草酸二甲酯反应
乙二醇是一种极其重要的化工基本原料,用途十分广泛,大量用于聚酯和防冻剂的生产.2011年,全球需求量超过2500万吨,而其中40％的需求在中国.但是,中国的生产能力约310万吨,进口量超过700万吨.通常乙二醇的生产是采用石油乙烯技术路线,而中国是一个富煤少油的国家,因此发展煤制乙二醇不仅可以有效地缓解乙二醇的供需矛盾,还可以弥补中国石油资源的不足,具有重要的战略意义. 发展了一种Cu2+离子效应制备新技术。采用该技术制备的催化剂活性组分Pd纳米颗粒分散度高、比表面积大、尺寸小且分布均匀，能在超低的贵金属负载量(约0.1)下高效地催化CO气相氧化偶联成草酸二甲酯，将大大降低催化剂的成本，节约大量贵金属。获得的催化剂在反应温度为130℃时，CO转化率高达62%，草酸二甲酯选择性97%，草酸二甲酯时空收率达到1332 g·L-1h-1(空速为3000 h-1)，催化性能要高于工业催化剂。对比实验表明，有Cu2+离子辅助合成的催化剂性能也要优越于无Cu2+离子辅助合成的催化剂。通过一系列表征手段，发现Cu2+离子对Pd2+物种的还原、成核和生长具有显著作用，能增加活性物种Pd的分散度和比表面积，降低Pd纳米颗粒的尺寸，从而导致催化剂具有较高的催化性能。
煤制乙二醇 一氧化碳氧化偶联 草酸二甲酯 铅纳米催化剂
彭思艳 徐忠宁 王志巧 郭国聪
中国科学院福建物质结构研究所,结构化学国家重点实验室,350002,福州
国内会议
江西吉安
中文
160-162
2013-04-21（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）