月桂酸甲酯加氢制月桂醇Cu/ZnO催化剂的失活机制:胺化合物的影响
脂肪醇作为重要原料之一,在生产表面活性剂、增塑剂、乳化剂和香精香料等精细化工行业具有广泛的应用,其工业Cu/ZnO催化剂易失活,使用寿命较短.工业氢气、脂肪酸甲酯前序制备工艺均可能带来胺化合物,影响催化剂的活性.本文在间歇釜中考察了月桂酸甲酯加氢制月桂醇体系中胺化合物对Cu/ZnO催化剂的催化活性影响,分别采用比表面积测定仪、XRD、ICP-AES、XPS和SEM对催化剂使用前后的物化结构进行了测试,分析了产物的组成变化.结果表面:当正丁胺和二正丁胺的含量从0增加到28.3mmol/gcatalyst时,月桂酸甲酯的转化率分别从97%下降到78%和82%,月桂醇的选择性则分别从96%下降到45%和45%;正丁胺和二正丁胺并没有改变Cu/ZnO催化剂活性中心的价态及表面形貌,而是会在加氢反应过程中与月桂酸甲酯和中间产物十二酸十二酯竞争吸附催化活性位,能与催化剂中的铜组分形成可溶性络合物,引起活性组分的流失,同时降低催化剂的BET比表面积,并削弱铜锌组分间的协同效应,这些最终都导致了Cu/ZnO催化剂的失活.
月桂醇 月桂酸甲酯加氢制备 铜催化剂 氧化锌催化剂 失活机理 胺化合物
黄辉 曹贵平
宁波工程学院化工学院,浙江宁波315016;华东理工大学联合化学反应工程研究所化学工程联合国家重点实验室,上海200237 华东理工大学联合化学反应工程研究所化学工程联合国家重点实验室,上海200237
国内会议
中国化工学会精细化工专业委员会第178次学术会议、2013中国化工学会年会——精细化工分会场、全国第19届有机和精细化工中间体学术交流会
南京
中文
161-166
2013-09-22(万方平台首次上网日期,不代表论文的发表时间)