零价铁还原去除水中Se(Ⅳ)的动力学和机理研究
本研究利用零价铁还原去除Se(Ⅳ)，研究发现在pH4.0~7.0的范围内，随着pH的升高，零价铁去除Se(Ⅳ)的表面归一化反应速率常数从92.87降低到6.87 L h-1m -2，且反应过程中Fe2+的生成速率与Se(Ⅳ)的去除速率正相关。当溶液中存在1,10-phenanthroline时，零价铁还原去除Se(Ⅳ)的速率大大下降，表明吸附在零价铁表面的Fe2+，及零价铁本身使得Se(Ⅳ)被去除。为进一步验证其反应机理，对反应所得样品做了软X射线扫描透射显微成像技术(STXM)、近边X射线吸收精细结构谱学分析(XANES)、扫描电镜(SEM)以及X射线衍射(XRD)分析。STXM分析结果证明Fe2+大量吸附在零价铁及铁氧化物/铁的氢氧化物表面，提高了零价铁表明的电子传递速率，加速了铁的腐蚀和Se(Ⅳ)的去除。进一步采用XANES技术确定固体产物中硒的价态，发现在不同pH条件下生成的固体沉淀中Se(Ⅳ)均被还原为Se(0)。由于Se(0)的溶解度极低，使其能够还原固定于铁氧化物和铁的氢氧化物中，阻止其进一步释放。为进一步明确反应过程中铁的变化，利用SEM-EDX技术对反应3小时的样品进行分析，发现Fe(OH)3存在于样品表面，对该样品进行mapping分析发现，以铁为核心，铁氧化物/铁的氢氧化物为壳的核壳结构的存在，且生成的Se(0)附着在其表面。利用XRD技术对反应24小时的样品进行分析，结果表明pH对反应产物有很大的影响，pH4.0和pH7.0的产物为无定形的铁氧化物，而pH 5.0时以针铁矿和纤铁矿为主，pH6.0时以纤铁矿为主。该结果也与SEM的分析结果完全吻合。该研究表明零价铁还原是一种有效的去除水体中Se(Ⅳ)污染的手段。
水体环境 硒污染 零价铁 还原去除机理
梁丽萍 关小红
同济大学环境科学与工程学院 上海 200092
国内会议
贵阳
中文
170-171
2013-09-23（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）