SO2对Ce/TiO2催化剂催化氨选择性还原NOx活性的影响
本文研究了SO2对Ce/TiO2催化剂上NH3选择性还原NOx反应的影响。反应在300℃进行时,加入180 ppm SO2,NOx的转化率在12h内稳定保持在93%左右;继续通入SO2到48 h,NOx的转化率缓慢降至34.5%。采用XRD、BET和XPS等表征手段对中毒前后的催化剂进行了分析。结果显示,中毒前后的催化剂晶型结构并没有明显变化,但比表面积随着中毒时间的延长有所下降,表面硫以+6价的SO42-存在。同时表面Ce3+的比例随中毒时间的延长而增加,这说明SO2的存在导致了催化剂表面Ce4+向Ce3+的转变,从而影响了催化剂的活性中心。进一步利用TPD、DRIFTS等手段研究了催化剂中毒的原因。结果表明,SO2在催化剂表面累积并生成稳定的含铈硫酸盐,同时与NH3反应生成的硫酸铵和硫酸氢铵会覆盖在催化剂表面,阻碍NH3的进一步活化;这些硫酸盐的累积也抑制了硝酸盐的生成,各种因素综合导致SO2存在下Ce/TiO2催化剂上NH3选择性还原NOx活性的降低。
选择性催化还原 二氧化硫 二氧化钛 氮氧化物
徐文青 张秀丽 贺泓
中国科学院生态环境研究中心,北京,100085
国内会议
昆明
中文
67-74
2008-04-25(万方平台首次上网日期,不代表论文的发表时间)