开路条件下甲酸溶液中Pd电极表面CO来源之红外光谱研究
铂和钯电极上甲酸催化反应与直接甲酸燃料电池（DFAFC）阳极行为密切相关，因而具有重要研究价值。尽管尚未彻底厘清细节，一般认为甲酸电氧化经由双途径，即：脱氢直接氧化成CO2和脱水生长毒性中间产物CO后再在高电位氧化成CO2。众所周知，开路条件（低电位）下，甲酸在Pt电极上自解离生成大量CO中间物，毒化了甲酸的直接脱氢反应，造成Pt在低电位下的失活。Pd电极在低电位下已具有较高的电氧化甲酸活性，在开路条件下可观察到甲酸分解所产生的气泡，事实上DFAFC的阳极催化剂也主要采用Pd材料。由于开路状态时阳极表面的吸附与反应，直接影响着燃料电池的工作性能，因此衍生的重要科学问题是：Pd电极接触甲酸其表面是否会吸附CO，如果有，其覆盖度大小如何，其生成途径究竟为何。运用衰减全反射表面增强红外光谱方法(ATR-SEIRAS)，通过监测开路条件下钯电极表面吸附物种及近表面液层中分解产物CO2的时间演变光谱，本文从分子水平较好地回答了上述科学问题。
电极表面 直接甲酸 燃料电池 开路条件 直接脱氢反应
王金意 蔡文斌
复旦大学化学系,上海市分子催化和功能材料重点实验室, 上海, 200433
国内会议
长春
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2009-12-01（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）