表面均质与非均质Pt3Ni1催化剂的密度泛函研究
目前PEMFC一般采用Pt作为阴极氧还原反应催化剂。但Pt价格昂贵，因此提高催化效率，减少Pt用量一直是PEMFC的研究热点之一。最近的研究发现，向Pt中添加第二种金属形成合金能够有效提高催化剂的催化活性，但其作用机理仍有待深入研究。本文采用密度泛函理论结合周期平板模型优化了Pt3Ni1构型，用不同模型模拟了两种的表面富Pt的Pt3Ni1催化剂，并与纯Pt催化剂做了比较。考虑到计算精度与计算效率，选取了3层平板模型模拟不同表面。计算全部采用dmol3密度泛函程序包完成。计算中对内层电子进行冻芯处理以加快计算速度，采用密度泛函半核赝势（DFT Semi-core pseudopots）；价电子采用双数值基组加极化展开（DNP）；交换相关势采用广义梯度近似Perdew-Wang-91泛函；计算其他中未说明的参数一律采用程序默认media设置；轨道计算是在结构优化的基础上将K点取为γ点进行计算得到的。采用上述条件对Pt3Ni1晶胞进行优化得到晶胞参数与实验值接近，说明本文采用的计算方法是比较合理的。
催化剂 密度泛函 阴极氧还原反应 催化活性 晶胞参数 半核赝势 铂合金
马兴立 魏子栋 李莉 齐学强
重庆大学化学化工学院,重庆,400044
国内会议
长春
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2009-12-01（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）