DFT+U方法研究CeO2-z的电子结构及储放氧机理
近年来机动车产量与保有量的迅猛增长，给大气环境带来了巨大压力。我国相继出台了日益严格的排放法规，控制机动车污染物排放，对尾气净化催化剂提出了更高要求。铈基材料具有优异的储放氧性能和催化活性，可提高贵金属的污染物净化效率。 本文通过密度泛函理论(DFT)与Hubbard U模型相结合，研究了铈基材料的储放氧机理。结果表明：在释放氧过程中，体系产生氧空位缺陷。氧离子遗留在空位中的补偿电子，被近邻Ce4f能带捕获。在强相关效应的作用下，4f能带发生裂分，4f电子强烈局域在Ce4＋上，发生Ce4+-Ce3+的还原反应；反之，氧气储存是氧气释放的逆过程。在氧分压调变过程中，氧空位的产生与消失是表象，Ce 4f电子“局域-离域”的可逆变换是本质。铈基材料储放氧能力，本质上由Ce 4f能带得失电子的难易程度决定。
车辆催化剂 铈基材料 氧气储放 催化反应
王欣全 沈美庆 王军
天津大学化工学院 绿色合成与转化教育部重点实验室 天津 300072
国内会议
济南
中文
189-194
2009-07-10（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）