甲烷二氧化碳氧化重整制合成气Ni/SiO2基催化剂的研究
甲烷的催化转化制合成气是目前比较有应用前景的利用途径之一。甲烷临氧二氧化碳重整制合成气反应是一个绿色工艺过程。它具有以下优点”1-3”:(1)能量耦合(甲烷部分氧化的放热与甲烷二氧化碳重整的吸热耦合);(2)产物H2/CO可根据后续工艺的需要进行调节;(3)02的加入在一定程度上可以减少催化剂的积炭。本文采用适合流化床工艺的高耐磨强度的工业微球硅胶作载体,镍为主要活性组分,着重开展了流化床甲烷二氧化碳氧化重整制合成气催化剂体系及反应工艺研究。在流化床反应器中700℃反应时,以柠檬酸盐为前驱体的NVSiO2催化剂体系在甲烷二氧化碳氧化重整反应中表现出优良的催化活性和稳定性,而以硝酸镍为前驱体制备的Ni/SiO2催化剂相对比较活性低、稳定性差。经过XRD、UV-Raman分析发现(图略),与以硝酸镍为前驱体的催化剂相比,在相同的镍负载量下,以柠檬酸镍为前驱体的Ni/SiO2催化剂,还原得到的金属镍晶粒要细小得多(约4nm左右)。H2-TPR实验发现,以柠檬酸镍为前驱体的NiO/SiO2中NiO与载体具有强相互作用而使NiO难以还原,生成了类硅酸镍物种。NiO与SiO2之间的强相互作用可能是NiSC还原后得到小晶粒金属镍的主要原因,也可能是催化剂在反应中难以烧结的主要原因。
甲烷 氧化重整 合成气 催化剂 绿色工艺 活性组分
何素芳 吴红苗 徐羽展 莫流业 费金华 楼辉 郑小明
浙江大学催化研究所,杭州,310028
国内会议
青岛
中文
119-120
2007-08-19(万方平台首次上网日期,不代表论文的发表时间)