硫元素掺杂WO3光解水催化性能的研究
应用密度泛函方法和平面波赝势模型（CASTEP 软件）研究了F、C、N、S 等非金属掺杂对WO3 晶体能带组成、能级结构、电荷分布、光激发性质影响的规律，探讨了非金属掺杂对WO3 光解水催化性能影响的机理。理论计算结果表明，上述非金属掺杂显著改变了三氧化钨的费米能级、能带组成以及导带低和价带顶的能级位置；掺杂后WO3 的费米能级进入导带，在原来的价带和导带之间出现新的定域能级。根据理论计算结果预测，C、N、 S 掺杂可强化WO3 可见光催化作用；F 掺杂可强化WO3 紫外光催化作用。为验证上述理论计算结果，采用热固相反应法制备了不同量硫掺杂WO3 催化材料，并用XRD，XPS，UV-Vis光谱对样品进行了表征，考察了硫含量和焙烧温度对WO3 的性质及光催化分解水制氧活性的影响。结果表明，硫掺杂使WO3 导带与价带的能隙差从2.8eV 减小到2.4eV，从而使材料对光谱响应范围向可见光区拓展。硫掺杂没有引发新的荧光现象，适量硫掺杂（~2％wt）能够增强催化剂样品的荧光强度。在可见光辐射下（Xe 灯，主频~500nm ，300W）光催化分解水制氧的实验中，于500 ℃处理、掺杂硫量为2％(wt)的WO3 催化活性最高，与未掺杂的 WO3 相比，其光催化析氧速率增加了～0.8 倍；紫外光辐射下，其光催化析氧速率比纯WO3 也增加了～1 倍。所以，硫掺杂可同时强化了WO3 的可见光和紫外光辐射的光催化性能。硫掺杂强化WO3 光催化性能的机制有待深入研究。
非金属掺杂三氧化钨 光解水 催化材料表征 电子结构性质
李洁 杜俊平 陈启元
中南大学化学化工学院,湖南,长沙,410083
国内会议
西安
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2007-10-12（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）