锗同位素一些重要分馏参数的理论预测
锗的丰度在原始地幔(1.1×106～1.3×106)、大洋地壳(1.4×106～1.5×106)、大陆地壳(1.4×106～1.6×106)几乎没有变化,是典型的分散元素.以往有关锗的矿床学和矿床地球化学研究,也主要是作为其它矿床的伴生组分进行的.锗有五种稳定同位素:70Ge、72Ge、73Ge、74Ge和76 Ge,相对含量各约为21.2％、27.7％、7.7％、35.9％、7.5％,但是有于锗同位素的地球化学研究是非常薄弱的,据对SCI数据库检索的结果显示,到2007年10月份为止,只有两篇关于锗同位素的文章.而越来越多的证据表明,锗同位素的分馏可以作为地球化学示踪,对研究海水体系、全球环境变化有着非常重要的地球化学意义,也可以增进含锗矿床成因的研究.所以各种锗同位素的平衡分馏参数急需推出,使锗同位素的研究进入一个新的水平. 本文以量子化学杂化密度泛函方法中最广泛采用的B3 LYP方法，基函数选用加极化和弥散的6一311+G(d,p)，在Gaussian03程序下进行能量和频率的计算。结构优化(锗与邻苯二酚、草酸的结构其它结构略)和频率计算后，用在此基函数下, Andersson和Uvdal(2005)推荐的0.9679稍微大一点的0. 97的校正因子进行修正。然后用Urey模型来计算不同温度下的约化同位素配分函数比率(RPFR)，从而得出了这几种物质的平衡分馏参数(略)。此外，还可以看到分馏系数随温度变化的关系(图2)，从图中可明显地看出分馏系数随温度的升高而减小;在同样的温度下，”Ge和”0 Ge之间的分馏最大，其次为”3 Ge和，0 Ge ,”z Ge和”o Ge ya Ge和72、最小的为”Ge和’z”之间的分馏，且与，0Ge和，3 Ge相当，说明了同位素分馏程度与同位素质量差成正比。关于其它锗的亲有机物质的计算与研究正在进行中。
锗同位素 分馏参数 理论预测
李雪芳 刘耘
中国科学院,地球化学研究所,矿床地球化学国家重点实验室,贵州,贵阳,550002
国内会议
北京
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222-223
2007-11-08（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）